建立了完善的選擇性非催化脫硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)反應(yīng)的非等溫實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，探討了初始反應(yīng)溫度、氧氣含量和還原劑與煙氣流速比對(duì)非等溫SNCR過(guò)程的影響，隨初始反應(yīng)溫度升高，脫硝效率先升高

再減小，在1273~1323K范圍內(nèi)，脫硝效率達(dá)到最大70%以上；氧氣含量的增加在溫度低于1250K時(shí)可以提高脫硝效率，在溫度高于1250K時(shí)會(huì)導(dǎo)致脫硝效率降低，氧氣濃度為2.5%時(shí)，最大脫硝效率可以達(dá)到85.4%；在溫度低于1250K時(shí)，反應(yīng)處于動(dòng)力控制區(qū)，還原劑與煙氣流速比的增加使脫硝效率降低，在溫度高于1250K時(shí)，反應(yīng)處于混合控制區(qū)，流速比的增加使脫硝效率升高，流速比為5.0時(shí)最大脫硝效率可以達(dá)到79%；文中非等溫SNCR的實(shí)驗(yàn)結(jié)論有助于工程實(shí)際中的選擇性非催化法脫硝系統(tǒng)的優(yōu)化。

關(guān)鍵詞：選擇性；非催化；脫硝反應(yīng)；非等溫過(guò)程

作為主要大氣污染物之一，NOx主要來(lái)源于發(fā)電過(guò)程中煤的燃燒。目前，控制燃煤電廠NOx排放量依然是電力企業(yè)治理污染的重點(diǎn)工作之一。選擇性非催化法脫硝(ive non-catalytic reduction，SNCR)因其系統(tǒng)簡(jiǎn)單而具有很好的發(fā)展前景，深入的研究對(duì)于完善SNCR技術(shù)并擴(kuò)大應(yīng)用，進(jìn)而提高脫硝效率并降低脫硝成本有非常重要的意義。

國(guó)內(nèi)外很多研究人員對(duì)非催化脫硝反應(yīng)進(jìn)行了相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)驗(yàn)方法主要采用等溫反應(yīng)方法，即在實(shí)驗(yàn)時(shí)將反應(yīng)物送入溫度恒定的反應(yīng)器內(nèi)，通過(guò)控制溫度、組分濃度及停留時(shí)間等參數(shù)來(lái)實(shí)現(xiàn)反應(yīng)條件的變化，并測(cè)量出在每一工況下反應(yīng)后各組分的濃度。

影響因素主要有：溫度，混合程度和氧氣含量等[1-3]。眾多研究表明SNCR反應(yīng)只在一個(gè)相對(duì)較狹窄的溫度范圍內(nèi)才表現(xiàn)出對(duì)于NOx的脫硝性能，Lyon[1,4-6]對(duì)于SNCR反應(yīng)的溫度窗口進(jìn)行了較早的研究，其實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，非催化脫硝反應(yīng)在1073~1373K時(shí)NH3能夠?qū)Ox進(jìn)行還原，最佳脫硝溫度在1223K，最高脫硝效率達(dá)到90%；

Muzio[7]在燃燒實(shí)驗(yàn)裝置上進(jìn)行了SNCR實(shí)驗(yàn)，停留時(shí)間0.5s左右，氧氣含量4%，其測(cè)得的溫度窗口在980~1370K之間，最佳脫硝溫度為1240K，最高脫硝效率能夠達(dá)到90%。王智化[8-10]、盧志民[11-13]以及曹慶喜[14-17]也對(duì)SNCR反應(yīng)進(jìn)行了一定的等溫實(shí)驗(yàn)研究工作，實(shí)驗(yàn)獲得的數(shù)據(jù)顯示溫度窗口都基本在1073~1373K以?xún)?nèi)。

在混合程度方面，Danckwerts[1]較早地在理論上研究了氣體反應(yīng)物之間不完全地混合對(duì)化學(xué)反應(yīng)的影響。Branch[18]通過(guò)模型計(jì)算及實(shí)驗(yàn)研究了混合過(guò)程對(duì)脫硝反應(yīng)的影響，結(jié)果指出有限的混合速率對(duì)脫硝過(guò)程的影響較小，但在高溫時(shí)較快地混合卻能抑制氧化反應(yīng)生成的NO量。

Ostberg[19-20]等發(fā)現(xiàn)射流與煙氣氣流的動(dòng)量比是一個(gè)重要的參數(shù)，高動(dòng)量比能夠提升SNCR反應(yīng)的脫硝效率。Banna[21]進(jìn)行了非預(yù)混火焰燃燒后的脫硝反應(yīng)實(shí)驗(yàn)研究，測(cè)量了火焰燃燒后沿徑向與軸向的NH3、NO、NO2以及CO2等組分的濃度分布，分析非預(yù)混過(guò)程對(duì)于脫硝效率與煙氣中各組分的濃度的影響。

在氧氣含量方面，Kasuya[2]對(duì)其進(jìn)行了詳細(xì)地實(shí)驗(yàn)研究，氧氣濃度的變化范圍從0.5%增加至50%，研究結(jié)果表明氧氣含量對(duì)非催化脫硝反應(yīng)的起始溫度有較大的影響，并且在不同的溫度區(qū)間其對(duì)脫硝反應(yīng)的促進(jìn)程度是不同的，而且其對(duì)NH3殘余、NO2、N2O等大氣污染物的濃度也有一定的影響。

盧志民[11]在其機(jī)理實(shí)驗(yàn)中對(duì)氧氣含量(0~10%)的影響進(jìn)行了討論，在溫度窗口低溫部分氧氣的影響規(guī)律并不明顯。其他一些研究者[1,4]在實(shí)驗(yàn)中都涉及了氧氣含量變化的影響，但由于工況較少，很難歸納出明顯的影響規(guī)律。

上面這些研究者對(duì)等溫SNCR過(guò)程進(jìn)行了詳細(xì)的而研究，但是考慮到在工程實(shí)際中爐膛內(nèi)的流場(chǎng)是非常復(fù)雜的，并不存在理想的恒溫區(qū)，爐內(nèi)溫度場(chǎng)在各個(gè)方向上都存在溫度較大的梯度，所以本文進(jìn)行了基于三維流動(dòng)的非等溫SNCR脫硝過(guò)程的實(shí)驗(yàn)研究，細(xì)致而全面地探討了非等溫SNCR過(guò)程中初始反應(yīng)溫度、氧氣含量及還原劑與煙氣流速比等主要因素對(duì)SNCR反應(yīng)的影響規(guī)律，為指導(dǎo)工程實(shí)踐提供了理論支持。

1實(shí)驗(yàn)方法與系統(tǒng)

為了模擬工程中三維的流動(dòng)、NOx脫除過(guò)程以及不均勻溫度場(chǎng)，實(shí)驗(yàn)采用內(nèi)徑較大的反應(yīng)器，反應(yīng)器內(nèi)的溫度場(chǎng)在軸向與徑向上都存在溫度梯度，還原劑通過(guò)四個(gè)圓形噴口采用與主流煙氣流動(dòng)方向垂直的方式送入反應(yīng)器，這樣使得反應(yīng)段內(nèi)的混合和湍流更加劇烈，所以各個(gè)方向上的流動(dòng)都不能夠忽略，同時(shí)這種混合方式與實(shí)際爐膛中的混合方式更為接近。非等溫反應(yīng)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如圖1所示。

系統(tǒng)由反應(yīng)器、溫度監(jiān)測(cè)部分、加熱部分、氣流供給部分、煙氣采樣及測(cè)量部分等組成。石英反應(yīng)器壁厚2mm，主體內(nèi)徑100mm。模擬煙氣從反應(yīng)器下部送入中心管，在其偏下部設(shè)置均流格柵以實(shí)現(xiàn)氣流流速的均勻分布，還原劑氣流從反應(yīng)器下部送入外層環(huán)形空間內(nèi)，在反應(yīng)器中段從周向均勻設(shè)置的四個(gè)圓形噴口沿徑向射入反應(yīng)區(qū)，與煙氣混合。

在均流格柵與還原劑噴口之間為煙氣與還原劑的預(yù)熱段，噴口下游為反應(yīng)段，設(shè)計(jì)總長(zhǎng)305mm，反應(yīng)后的煙氣部分被取樣槍抽走，剩下的部分排空。加熱和溫控部分由管式爐及PID控制器、固態(tài)繼電器和熱電偶組成，管式爐功率6kWe，溫度控制精度為±0.25%量程。

溫度監(jiān)測(cè)部分主要是由熱電偶、采集板及數(shù)據(jù)記錄顯示軟件組成。熱電偶選用標(biāo)準(zhǔn)鉑銠?鉑(PtRh10-Pt)熱電偶，測(cè)溫范圍273~2073K，精度在±0.5%示數(shù)以?xún)?nèi)，布置位置如圖所示，分別實(shí)時(shí)測(cè)量反應(yīng)段進(jìn)口煙氣溫度及出口溫度，不同工況時(shí)反應(yīng)器中心及壁面溫度在反應(yīng)前標(biāo)定，標(biāo)定時(shí)氣流采用氮?dú)?，流量與對(duì)應(yīng)工況流量相同。

供氣部分由氣瓶及流量劑組成，模擬煙氣及還原劑氣流由標(biāo)氣及純氣按一定比例混合而成，氮?dú)狻睔?、二氧化硫分別采用純度為99.999%的高純氣，氧氣純度為99.99%，NO采用以N2為載氣、含量為10%的標(biāo)氣。

各氣體組分的流量控制采用質(zhì)量流量計(jì)與金屬轉(zhuǎn)子流量計(jì)，其中質(zhì)量流量控制器的準(zhǔn)確度±2%F.S，重復(fù)精度±0.2%F.S，線(xiàn)性±(0.5~2)%F.S，轉(zhuǎn)子流量計(jì)精度為±2.5%。

實(shí)驗(yàn)中對(duì)于煙氣成分的分析采用GASMETFTIRDx4000便攜式氣體分析儀與MSIcompact煙氣分析儀搭配使用。GASMET氣體分析儀最低可測(cè)量氣體體積濃度為0.2×10-6~2×10-6，測(cè)量準(zhǔn)確度為2%測(cè)量值，測(cè)量精度為0.01%測(cè)量值。

MSI煙氣分析儀用于測(cè)量煙氣中的氧氣含量，其測(cè)氧量程為0~25%，分辨率為0.1%量程，精確度為0.3%量程。實(shí)驗(yàn)中取樣槍煙氣通道內(nèi)徑4mm，反應(yīng)后的煙氣部分被取樣槍抽走，剩下的部分從出口排空。

為了獲得在還原劑送入時(shí)各反應(yīng)段內(nèi)的溫度分布，在實(shí)驗(yàn)中對(duì)反應(yīng)器內(nèi)的中心溫度與壁面溫度進(jìn)行了測(cè)量，測(cè)量時(shí)的氣體流量保持與相應(yīng)溫度下工況的流量相同。

溫度分布如圖2所示，圖中橫坐標(biāo)是測(cè)量點(diǎn)與還原劑噴口之間沿軸向上的距離，即煙氣進(jìn)入反應(yīng)段的長(zhǎng)度。對(duì)于不同初始煙氣溫度時(shí)的工況，在軸向上，隨著測(cè)量點(diǎn)遠(yuǎn)離還原劑噴口，煙氣溫度逐漸下降，在100mm內(nèi)還稍顯平緩，在之后溫度的衰減有增加的趨勢(shì)，在200mm左右所有測(cè)量點(diǎn)的溫度都低于1000K，即低于SNCR反應(yīng)的溫度窗口，所以反應(yīng)區(qū)軸向長(zhǎng)度為200mm。

對(duì)于不同初始煙氣溫度時(shí)的工況，在測(cè)量點(diǎn)距離還原劑噴口位置為0~75mm時(shí)，反應(yīng)器壁面溫度高于中心溫度，在75mm處，壁面溫度基本等于中心溫度，在75~200mm處，反應(yīng)器壁面溫度低于中心溫度，并且溫度相差越來(lái)越大，這說(shuō)明在反應(yīng)器內(nèi)的徑向方向上溫度是不相等的。這也說(shuō)明了該反應(yīng)器在反應(yīng)段內(nèi)三維方向上存在溫度梯度。

2參數(shù)定義與工況設(shè)置

2.1參數(shù)定義

2.1.1脫硝效率與一氧化氮脫除率

在本文中，我們定義NOx指NO與NO2；脫硝效率的計(jì)算公式為：

本文其他氣體的消耗率的計(jì)算也是仿照上述公式進(jìn)行的。

2.1.2停留時(shí)間

實(shí)驗(yàn)中總停留時(shí)間根據(jù)總的氣體流量與反應(yīng)恒溫區(qū)長(zhǎng)度的關(guān)系來(lái)計(jì)算獲得，即反應(yīng)器體積/氣體流量。由于溫度變化會(huì)使氣體在當(dāng)?shù)販囟认碌捏w積發(fā)生變化，因此總停留時(shí)間并不是一個(gè)定值，而是一個(gè)與溫度有關(guān)的函數(shù)，所以再根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程經(jīng)計(jì)算總停留時(shí)間的關(guān)系式為：

2.2工況設(shè)置

因?yàn)楣こ虒?shí)際中SO2是煤燃燒后煙氣中的主要污染物之一，所以實(shí)驗(yàn)中將SO2作為模擬煙氣中的固定成分。由于還原劑氣流的流量相對(duì)煙氣量較小，所以通過(guò)調(diào)節(jié)兩股氣流的流速來(lái)達(dá)到改變混合程度的目的。

還原劑的四個(gè)噴口沿著反應(yīng)器內(nèi)壁的周向均勻布置，實(shí)驗(yàn)中還原劑以較高的速度射入煙氣中，使反應(yīng)物之間發(fā)生強(qiáng)烈的湍動(dòng)混合，保證了化學(xué)反應(yīng)在較好的混合條件下進(jìn)行。

實(shí)驗(yàn)工況如表1所示，本實(shí)驗(yàn)中初始煙氣溫度的選擇范圍從1173K起始，溫度上限為1373K，溫度間隔為50K。實(shí)驗(yàn)中通過(guò)控制煙氣與還原劑的預(yù)熱溫度來(lái)實(shí)現(xiàn)調(diào)節(jié)反應(yīng)溫度的目的。

基準(zhǔn)工況中還原劑與模擬煙氣流速比為3.0，氧氣濃度為7.1%，NO與SO2含量及化學(xué)當(dāng)量比(normalizedstoichiometricratio，NSR)與其他工況相同。實(shí)驗(yàn)在每一個(gè)設(shè)定溫度下，在保持供氧不變的情況下改變還原劑與煙氣的流速比來(lái)研究混合程度的影響；通過(guò)保持流速比不變，改變氧氣濃度來(lái)研究氧氣含量的影響。

實(shí)驗(yàn)中為了模擬還原劑對(duì)于煙氣的稀釋作用，在改變兩股氣流的流速比時(shí)并沒(méi)有固定總氣體流量，而是額外地增加還原劑中載氣N2的流量，從而達(dá)到調(diào)節(jié)流速比的目的，在基準(zhǔn)工況時(shí)總氣體流量為28.45NL˙min-1。根據(jù)實(shí)驗(yàn)總氣量計(jì)算的平均停留時(shí)間在1173K溫度下為0.77s，因此獲得在反應(yīng)段內(nèi)的停留時(shí)間隨溫度變化的關(guān)系式t=904/T，T單位為K。

3結(jié)果與討論

3.1初始反應(yīng)溫度的影響

本實(shí)驗(yàn)中，在基準(zhǔn)工況條件下，通過(guò)調(diào)節(jié)還原劑噴口位置截面上的煙氣與還原劑的預(yù)熱溫度來(lái)模擬還原劑被送入爐膛不同的溫度區(qū)域，這一預(yù)熱溫度即為非等溫SNCR的初始反應(yīng)溫度，同時(shí)以該初始反應(yīng)溫度為非等溫SNCR反應(yīng)中衡量溫度影響特性的特征溫度。

初始反應(yīng)溫度改變時(shí)，NOx和NH3的消耗率如圖3所示。隨著溫度的升高，脫硝效率曲線(xiàn)呈現(xiàn)先增加后減少的拋物線(xiàn)形狀。在初始反應(yīng)溫度為1173K時(shí)，脫硝效率僅有18.2%；在混合方面，還原劑噴口的布置方式使得還原劑與煙氣的混合較為劇烈，但是反應(yīng)區(qū)內(nèi)的溫度在軸線(xiàn)方向上并不恒定，而是逐漸降低的，這意味著在高脫硝效率的溫度區(qū)間內(nèi)停留時(shí)間較短。

當(dāng)初始反應(yīng)溫度從1173K提高至1273K時(shí)，脫硝效率從18.2%增加至71.3%，增幅291%，說(shuō)明在高于1173K后，脫硝反應(yīng)的進(jìn)行程度明顯上升，并表現(xiàn)出了對(duì)于NO的還原性；溫度增加至1323K時(shí)脫硝效率為70.0%，與1273K相比有一個(gè)微小的下降；溫度升高至最高的1373K時(shí)，脫硝效率明顯下降為23.1%，只比1173K時(shí)稍高。

可見(jiàn)，在實(shí)驗(yàn)設(shè)定的工況下脫硝反應(yīng)能夠獲得超過(guò)70%的脫硝效率，而且根據(jù)變化規(guī)律，在1273K與1323K之間一定存在著一個(gè)最佳脫硝溫度，使得脫硝效率達(dá)到更高的數(shù)值，本文認(rèn)為實(shí)驗(yàn)中最佳脫硝溫度在1300K左右。

對(duì)于氨氣，提高還原劑送入?yún)^(qū)域的溫度會(huì)使其消耗率單調(diào)增加，溫度從1173K提高至1273K時(shí)消耗率從20.5%迅速增加至91.1%，實(shí)驗(yàn)中反應(yīng)器出口氨體積濃度為33×10-6；在1323K時(shí)消耗率增加至97.7%，出口濃度為13×10-6；直到溫度為1373K時(shí)，氨氣才接近完全消耗，達(dá)到100%的消耗率。

氨和NO的SNCR反應(yīng)主要化學(xué)方程式為：

所以溫度過(guò)高時(shí)，NO的生成量開(kāi)始增加，脫硝效率降低。

在最佳脫硝溫度點(diǎn)，SNCR脫硝效率達(dá)到最大，反應(yīng)溫度高于最佳溫度點(diǎn)時(shí)，脫硝效率下降，也就是說(shuō)NOx含量逐漸變大，而氨卻是一直保持著下降的趨勢(shì)，所以在最佳脫硝溫度點(diǎn)之后，隨著溫度的升高，消耗的氨當(dāng)中有越來(lái)越多的部分被氧化而生成了NOx，可見(jiàn)溫度過(guò)高時(shí)還原劑反而成為了NO的來(lái)源，因此控制反應(yīng)溫度是十分必要的。

圖4顯示了初始反應(yīng)溫度對(duì)NO2與N2O體積濃度的影響。圖中NO2與N2O曲線(xiàn)隨著初始反應(yīng)溫度升高都呈現(xiàn)為先增加后減少的拋物線(xiàn)形式。

NO2在1223K之后才被測(cè)量到，而且實(shí)驗(yàn)中最大值出現(xiàn)在1273K，為5×10-6，之后溫度的升高會(huì)使NO2含量降低，可見(jiàn)在初始的升溫過(guò)程中促進(jìn)了NO2濃度的增加，在1273K時(shí)，NO2的增加趨勢(shì)開(kāi)始變緩，這一溫度區(qū)間對(duì)應(yīng)于NO濃度開(kāi)始迅速下降的階段，也就是NOx被氨強(qiáng)烈還原的階段，因此NO2濃度增加趨勢(shì)的減緩以及之后的迅速下降都是由于溫度的升高促進(jìn)了脫硝反應(yīng)劇烈進(jìn)行所致，N2O能夠被測(cè)量出的溫度要早于NO2，在1173K，而且實(shí)驗(yàn)中最大值出現(xiàn)在1323K，為11×10-6，溫度繼續(xù)升高也會(huì)導(dǎo)致其含量的降低。

3.2氧氣含量的影響

為獲得氧氣含量對(duì)非等溫SNCR實(shí)驗(yàn)中脫硝過(guò)程的影響，實(shí)驗(yàn)在基準(zhǔn)工況條件下改變初始煙氣中氧氣的濃度，還原劑稀釋后的氧氣濃度分別為2.5%、4.8%、7.1%與9.4%。在不同初始反應(yīng)溫度下氧氣含量對(duì)脫硝效率的影響如圖5所示。

不同氧氣含量下的脫硝效率曲線(xiàn)大約在1250K前后呈現(xiàn)相反的規(guī)律(本文稱(chēng)這一溫度為轉(zhuǎn)捩溫度)，低于1250K時(shí)，氧氣濃度的升高促進(jìn)脫硝過(guò)程的進(jìn)行，提高脫硝效率；而溫度高于1250K時(shí)則相反，高氧氣含量會(huì)妨礙脫硝進(jìn)程。

在不同溫度區(qū)間，氧氣含量的增加對(duì)脫硝效率的影響原因[8]是，在溫度相對(duì)較低的區(qū)域，SNCR反應(yīng)主要進(jìn)行反應(yīng)(4)，反應(yīng)(5)和反應(yīng)(6)，O2的增加可以促進(jìn)SNCR反應(yīng)的進(jìn)行，使得脫硝效率降低；在溫度相對(duì)較高的區(qū)域，NH3的氧化，反應(yīng)(7)開(kāi)始占主導(dǎo)地位，O2的增加可以促進(jìn)反應(yīng)(7)的進(jìn)行，進(jìn)而生成了NO，導(dǎo)致整個(gè)過(guò)程脫硝效率下降。

從最大脫硝效率上看，在1273~1323K之間，最大脫硝效率隨著氧氣含量的降低而持續(xù)升高，分別為69.5%、71.3%、78.6%與85.4%。

氧氣濃度從9.4%降低至2.5%時(shí)最大脫硝效率升高了15.9%，達(dá)到了85%的水平，這說(shuō)明在三維非等溫反應(yīng)過(guò)程中氧氣含量是影響SNCR的重要因素。在不考慮混合因素的影響時(shí)，在適宜的溫度下將還原劑與煙氣混合，在一定程度上氧氣含量控制得越低，所能得到的脫硝效率越高。

根據(jù)圖中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)及擬合曲線(xiàn)，實(shí)驗(yàn)中氧氣含量的變化對(duì)最大脫硝效率對(duì)應(yīng)的溫度并沒(méi)有影響，仍然在1273~1323K之間。

氧氣含量對(duì)氨消耗率的影響如圖6所示。實(shí)驗(yàn)溫度條件下，氧氣含量的增加使氨消耗率明顯增加，并使其完全消耗時(shí)對(duì)應(yīng)的溫度向低溫方向移動(dòng)；氧氣含量為2.5%時(shí)，1323K時(shí)的氨消耗率為93.0%，而氧氣含量為9.4%時(shí)，相同溫度下的氨消耗率已經(jīng)達(dá)到98%以上。

這說(shuō)明如果在脫硝過(guò)程結(jié)束后測(cè)得氨的逃逸稍高時(shí)，可以適當(dāng)增加脫硝過(guò)程的氧氣含量，代價(jià)是脫硝效率的降低。

圖7所示為氧氣含量改變對(duì)于N2O濃度的影響。在溫度低于1330K時(shí)氧氣含量增加會(huì)促進(jìn)N2O濃度的增加，而高于1330K時(shí)影響規(guī)律相反。作為脫硝過(guò)程副產(chǎn)物的N2O其轉(zhuǎn)捩溫度與脫硝效率的轉(zhuǎn)捩溫度并不重合，而是向高溫方向移動(dòng)了約100K。

3.3還原劑與煙氣流速比的影響

實(shí)驗(yàn)中通過(guò)改變還原劑的射流速度，從而改變兩股氣流間的流速比，流速比越高混合越強(qiáng)烈。流速比變化對(duì)脫硝效率的影響如圖8所示。

圖中初始反應(yīng)溫度在低于1250K時(shí)增加還原劑與煙氣的流速比不利于脫硝過(guò)程的進(jìn)行，會(huì)降低脫硝效率；而高于這一溫度后，增加流速比卻能夠促進(jìn)脫硝進(jìn)程，得到較高的脫硝效率。

盡管在流速比高于3.0時(shí)，提高還原劑流速時(shí)會(huì)使總氣流體積增加，從而對(duì)反應(yīng)區(qū)內(nèi)的組分濃度有著一定的稀釋作用，而降低流速比會(huì)有相反的作用導(dǎo)致氧氣含量升高，但在實(shí)驗(yàn)中流速比1.0增加到5.0時(shí)，氧氣含量與基準(zhǔn)工況即流速比為3.0時(shí)相比變化在0.6%以?xún)?nèi)，即實(shí)驗(yàn)中氧氣濃度變化范圍為7.1±0.6%。

基于上文對(duì)氧氣含量影響結(jié)果的討論，如此的氧氣濃度變化顯然不足以造成如圖中所示的脫硝效率的變化幅度，因此變化的主要原因是混合條件的改變。

對(duì)于SNCR反應(yīng)過(guò)程，在溫度窗口的低溫與高溫部分，溫度與混合分別是SNCR反應(yīng)過(guò)程的最大影響因素，分別被稱(chēng)為動(dòng)力控制區(qū)與混合控制區(qū)。

實(shí)驗(yàn)中流速比影響規(guī)律的逆轉(zhuǎn)正說(shuō)明在這一轉(zhuǎn)捩溫度1250K左右脫硝反應(yīng)正處于從動(dòng)力控制區(qū)向混合控制區(qū)的過(guò)渡階段。溫度低于1250K時(shí)混合過(guò)程對(duì)反應(yīng)的影響較弱，然而由于流速比的提高還原劑以更快的速度送入煙氣中，縮短了其在高溫區(qū)域的停留時(shí)間，從而導(dǎo)致脫硝效率有所下降，因此隨著流速比的增加脫硝效率逐漸下降；

當(dāng)溫度高于1250K時(shí)，脫硝過(guò)程進(jìn)入混合控制區(qū)，混合的影響占主導(dǎo)地位，此時(shí)流速比的增加改善了還原劑與煙氣的混合，從而促進(jìn)了脫硝效率的提高。實(shí)驗(yàn)中在1250K之后，流速比從1.0提高至5.0時(shí)實(shí)驗(yàn)中最大脫硝效率從43.6%升高至79.2%，增幅81.7%，但隨著流速比的增加脫硝效率的增幅卻在逐漸減小。

還原劑與煙氣流速比變化對(duì)氨消耗率的影響如圖9所示。由圖中可見(jiàn)，流速比越高氨的消耗率越低，可見(jiàn)在混合程度增強(qiáng)時(shí)還原劑氨用于將NOx還原為氮?dú)獾牧坑性黾?，即利用率提高，同時(shí)還原劑送入速度的增加會(huì)降低還原劑在高溫區(qū)域的停留時(shí)間，有更多的氨流入下游溫度較低的區(qū)域，導(dǎo)致反應(yīng)后測(cè)量得到的氨逸量增加。

因此在利用高流速比獲得高脫硝效率時(shí)，付出的代價(jià)是較高的氨逃逸量。而當(dāng)初始反應(yīng)溫度高于1323K后氨逃逸基本為0，所以要想解決高流速比帶來(lái)的氨逃逸問(wèn)題，則需要提高初始反應(yīng)溫度，即將還原劑在高于1323K的區(qū)域送入爐膛中。

N2O濃度隨還原劑與煙氣流速比的變化如圖10所示。圖中在溫度低于1250K時(shí)，流速比的提高會(huì)降低N2O的濃度水平；

而高于這一溫度后流速比的增加會(huì)促進(jìn)N2O產(chǎn)生。這與流速比對(duì)脫硝的影響原因相同，由于N2O是脫硝反應(yīng)的副產(chǎn)物，在低于1250K時(shí)流速比的增加導(dǎo)致脫硝效率降低，同時(shí)副產(chǎn)物N2O的產(chǎn)量也隨之下降；高于1250K后混合過(guò)程的強(qiáng)化使脫硝效率得到提高，同時(shí)也導(dǎo)致副產(chǎn)物N2O濃度上升。

4結(jié)論

本文進(jìn)行了三維非等溫SNCR實(shí)驗(yàn)，研究了初始反應(yīng)溫度、氧氣含量以及還原劑與煙氣流速比對(duì)脫硝過(guò)程的影響，并闡述了溫度的非均勻分布及不完全混合過(guò)程對(duì)SNCR反應(yīng)過(guò)程中組分濃度及主要因素作用規(guī)律的影響。主要結(jié)論如下：

反應(yīng)溫度從1173K提高至1273K時(shí)，脫硝效率升高，在1273~1323K范圍內(nèi)，脫硝效率能達(dá)到70%以上，在該溫度區(qū)間內(nèi)存在一個(gè)最大脫硝效率點(diǎn)，同時(shí)在這一溫度區(qū)間NO2與N2O的濃度也達(dá)到最大值，當(dāng)反應(yīng)溫度高于1323K時(shí)，脫硝效率逐漸降低；NH3消耗率隨溫度升高迅速增加，在1323K時(shí)基本完全消耗；

在低于1250K時(shí)氧氣含量的增加有效地提高了脫硝效率，而高于1250K時(shí)導(dǎo)致脫硝效率降低，氧氣濃度為2.5%時(shí)最大脫硝效率達(dá)到85.4%；同時(shí)氧氣含量的增加使得氨的消耗速率加快，完全消耗溫度向低溫移動(dòng)；在低于1330K時(shí)氧氣含量的增加使N2O濃度上升，在1330K后卻抑制其生成。

在溫度低于1250K時(shí)反應(yīng)處于動(dòng)力控制區(qū)，還原劑與煙氣流速比的增加使脫硝效率降低，而高于1250K時(shí)反應(yīng)處于混合控制區(qū)，流速比的增加促進(jìn)脫硝效率的升高，流速比為5.0時(shí)最大脫硝效率達(dá)到79%；流速比越高氨的消耗率越低；N2O與脫硝效率的變化規(guī)律是相同的。還原劑與煙氣流速比對(duì)于脫硝效率的影響與氧氣含量的影響相似，增加流速比與降低氧氣含量對(duì)脫硝效率在數(shù)值上的變化趨勢(shì)是一致的，而且影響規(guī)律的轉(zhuǎn)捩溫度都在1250K左右。

參考文獻(xiàn)略

《中國(guó)電機(jī)工程學(xué)報(bào)》作者：林育平，張曉璐，梁凌，孫志翱，錢(qián)軍，趙建新，牛艷青，惠世恩

來(lái)源:《中國(guó)電機(jī)工程學(xué)報(bào)》作者：林育平等

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