長江是我國第一大河，2000年以來長江流域水環(huán)境形勢發(fā)生了巨大變化，長江水質(zhì)現(xiàn)狀及其變化和原因備受關(guān)注。采用水質(zhì)、水量、污染物通量、污染負(fù)荷等多要素綜合分析方法，研究了近18年長江干流水質(zhì)和污染物通量的時空分布、變化趨勢及原因。結(jié)果表明：
 

　?、僖速e以下長江干流總磷濃度高于金沙江；從源區(qū)至入?？冢L江干流氨氮濃度總體呈沿程上升趨勢。
 

　　②2011—2013年是長江干流水質(zhì)重要轉(zhuǎn)折期。2003—2010年，長江下游江段氨氮濃度總體呈明顯上升趨勢，2013—2018年大幅下降，下降約65%；2012—2018年，長江干流大部分江段總磷濃度呈明顯下降趨勢，其中上游下降最大，為45%~60%；2003—2018年，長江干流高錳酸鹽指數(shù)、重金屬和石油類污染均明顯減輕。
 

　?、?000年以來，長江水量未有明顯增大或減小趨勢，但輸沙量大幅下降?？偭啄晖颗c年徑流量密切相關(guān)，年內(nèi)豐水期總磷通量較高。2001—2006年宜昌斷面、漢口37碼頭斷面氨氮年通量大幅下降；2013—2018年，大通斷面氨氮年通量呈明顯下降趨勢。
 

　　④2018年，大通斷面總磷、氨氮年通量分別約為9.37×104和21.47×104t。總磷匯入量中游強(qiáng)于下游，氨氮匯入量下游強(qiáng)于中游。上游向下游磷的輸送由21世紀(jì)初以顆粒態(tài)為主轉(zhuǎn)變?yōu)?017—2018年以溶解態(tài)為主。
 

　　⑤長江下游江段氨氮濃度和大通斷面氨氮年通量的顯著下降，以及長江整體石油類超標(biāo)率大幅下降均主要?dú)w因于水污染防治；長江干流大部分江段總磷的明顯下降主要?dú)w因于隨泥沙匯入水體磷的減少，以及長江流域水污染防治。研究顯示，近18年來長江干流污染物濃度、時空特征、輸送形態(tài)發(fā)生了巨大變化。

　　長江是我國第一大河，起點(diǎn)位于“世界屋脊”——青藏高原的唐古拉山脈格拉丹冬雪峰西南側(cè)，從起點(diǎn)至入?？陂L約6300 km，流域面積達(dá)180×104km2，約占我國陸地總面積的1/5[1]。格拉丹東雪峰至當(dāng)曲口為沱沱河，當(dāng)曲口至巴塘河口為通天河，一般將沱沱河、當(dāng)曲、楚瑪爾河、通天河稱為長江源區(qū)。巴塘河口至宜賓“三江口”(金沙江、岷江、長江三江交匯處)為金沙江，宜賓以下稱長江。就整個長江干流而言，宜昌以上為上游，長4504km，流域面積100×104k㎡；宜昌至湖口為中游，長955 km，流域面積68×104km2；湖口以下為下游，長938km，流域面積12×104k㎡。
 

　　長江干流自西向東橫貫我國中部，數(shù)百條支流輻輳南北區(qū)，是我國水量最豐富的河流，水資源總量9616×108m³，約占全國河流徑流總量的36%。長江在全國經(jīng)濟(jì)、社會發(fā)展中的地位舉足輕重，在國家對生態(tài)環(huán)境保護(hù)愈發(fā)重視的背景下，長江水環(huán)境保護(hù)擺在突出重要地位，尤其是長江經(jīng)濟(jì)帶戰(zhàn)略明確要求“生態(tài)優(yōu)先，綠色發(fā)展”“共抓大保護(hù)，不搞大開發(fā)”。 2000年以來，長江水文和水環(huán)境形勢發(fā)生了巨大變化，實施了一系列生態(tài)環(huán)境保護(hù)政策措施，如《中華人民共和國水污染防治法》的頒布實施、污染隱患企業(yè)的“關(guān)停并轉(zhuǎn)”、入河排污口整治、污染物排放總量和水質(zhì)改善雙約束指標(biāo)體系與機(jī)制、河湖長制的實施以及水土保持等。在上述各因素綜合作用下，長江干流水質(zhì)所發(fā)生的變化及原因備受關(guān)注。盡管有研究涉及長江干流水質(zhì)的變化，如對長江口近10年水質(zhì)時空演變趨勢的研究，對長江流域主要污染物總量減排及水質(zhì)響應(yīng)特征的研究，對近年來長江水功能區(qū)水質(zhì)達(dá)標(biāo)的分析[4]，對三峽水庫蓄水前后長江枝城至沙市段水質(zhì)的評價，對長江干流局部江段水質(zhì)變化的分析[6-8]，以及對長江源區(qū)水質(zhì)參數(shù)和水化學(xué)參數(shù)的分析[9-10]，但從水質(zhì)、水量、泥沙、污染物通量、污染負(fù)荷等多方面對長江干流水質(zhì)歷年變化趨勢進(jìn)行系統(tǒng)性、綜合性分析以及原因或機(jī)理探究的研究較為鮮見。鑒于此，該研究分析了長江水質(zhì)和污染物通量時空分布及歷年變化趨勢，從水量、泥沙、水電工程、水污染防治等方面辨析水質(zhì)變化原因，診斷長江主要水質(zhì)問題，以期為長江水生態(tài)環(huán)境保護(hù)決策提供科學(xué)依據(jù)。
 

　　1 材料與方法
 

　　1.1 研究范圍
 

　　長江源區(qū)沱沱河、通天河人跡罕至，接近原生態(tài)，基于歷史監(jiān)測數(shù)據(jù)的實際情況，研究范圍定為金沙江和長江。污染物濃度現(xiàn)狀分析中選擇50個監(jiān)測斷面(部分為水文水質(zhì)綜合斷面)，分布于奔子欄至入?？诩s4400 km的江段；歷年水質(zhì)變化趨勢分析選擇具有長系列資料的16個典型斷面(見圖 1)，其中，攀枝花、宜賓、朱沱、寸灘、萬州沱口、官渡口、太平溪以及宜昌8個斷面屬長江上游江段；沙市五七碼頭、漢口37碼頭、黃石西塞山、九江化工廠下游4個斷面屬長江中游江段; 大通、南京化工廠下游、鎮(zhèn)江青龍山、徐六涇4個斷面屬長江下游江段。選擇宜昌、漢口37碼頭、大通3個斷面計算污染物年通量。宜昌斷面污染物通量代表了來自上游的污染物量，為上游控制斷面；漢口37碼頭位于洞庭湖和鄱陽湖之間，其污染物通量代表了來自武漢以上江段的污染物量，為中游代表斷面；大通位于長江口感潮河段上游端，是長江入海最后一個徑流控制站，控制流域面積的90%，控制全江流量的95%，其污染物通量代表了來自大通以上江段的污染物量。
 

　　1.2 研究時段
 

　　總研究時段為2001—2018年，但是污染物濃度歷年變化趨勢分析時段為2003—2018年，沒有追溯至2003年前，主要是考慮到2002年我國頒布了GB 3838—2002《地表水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》，取代之前的GB 3838—1988《地面水環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》。 GB 3838—2002要求對高錳酸鹽指數(shù)、總磷、砷、汞、鉛、鎘、鉻等參數(shù)進(jìn)行測定，采樣后對水樣(現(xiàn)為原樣)靜置30min，得到去除沉降物的水樣(現(xiàn)為澄清樣)來測定水質(zhì)參數(shù)，而GB 3838—1988要求原樣混勻后進(jìn)行測定，兩種前處理方式的不同導(dǎo)致了GB 3838—2002實施前、后的水質(zhì)參數(shù)監(jiān)測值缺乏可比性。
 

　　1.3 水質(zhì)參數(shù)選擇
 

　　依據(jù)2001—2018年長江主要污染物情況，重點(diǎn)選擇總磷、氨氮進(jìn)行濃度和污染物通量長期變化趨勢分析；另外，對高錳酸鹽指數(shù)、重金屬、石油類、糞大腸菌等進(jìn)行了簡單分析。
 

　　1.4 污染物通量計算方法
 

　　污染物在某時段內(nèi)的通量通用計算公式：

　　式中：W為污染物通量，t；C(t)為t時刻污染物濃度，mg/L；Q(t)為t時刻流量，m³/s；k為單位換算系數(shù)。
 

　　實際工作中無法實現(xiàn)污染物濃度的連續(xù)監(jiān)測，只能獲得一定時段內(nèi)的代表值；長江干流常規(guī)水質(zhì)監(jiān)測頻率為每月1次。根據(jù)現(xiàn)實條件及通量估算方法篩選中誤差最小原則，采用式(2)(3)計算污染物月通量(Wmi)和年通量(Wa)：
 

　　式中：Ci為第i個月的污染物濃度值，mg/L；Qi為第i個月的月徑流量，108m³。
 

　　1.5 數(shù)據(jù)來源
 

　　總磷、氨氮、高錳酸鹽指數(shù)、石油類、鉛、汞、糞大腸菌群等監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于長江流域水環(huán)境數(shù)據(jù)庫；水量數(shù)據(jù)來源于水利部長江水利委員會《長江水文年鑒》。
 

　　2 結(jié)果與分析
 

　　2.1 污染物濃度分析
 

　　2.1.1 污染物濃度空間分布特征
 

　　圖 2為2018年長江干流總磷和氨氮濃度年均值空間分布。由圖 2可見：宜賓以下長江干流總磷濃度高于金沙江。宜賓以下干流總磷濃度年均值波動范圍為0.06~0.14mg/L，平均值為0.10mg/L，低于GB 3838—2002中河流Ⅲ類標(biāo)準(zhǔn)限值(0.20mg/L)，但高于Ⅲ類湖庫標(biāo)準(zhǔn)限值(0.05 mg/L)；金沙江總磷濃度較低，約82%的斷面在0.05mg/L以下，僅巧家縣烏東德至金陽縣江段總磷濃度超過了0.05mg/L。

　　長江作為河流，其總磷濃度跟湖庫標(biāo)準(zhǔn)限值比較的意義在于，河湖連通、引調(diào)水工程中，長江水常常會進(jìn)入緩流狀態(tài)，所以需要從整個長江流域視角認(rèn)識長江總磷濃度偏高問題。關(guān)于地表水中總磷濃度的基準(zhǔn)或標(biāo)準(zhǔn)一直存有爭議，也是一個難點(diǎn)。總磷不同于其他水質(zhì)參數(shù)的一個重要特點(diǎn)是，同樣的濃度在一個水域無不利影響，而在另一個水域則可引發(fā)藻類或大型植物過度生長，其是否產(chǎn)生不利影響取決于所在區(qū)域的水文情勢、氣候、水溫、日照等因素。美國早期的水質(zhì)基準(zhǔn)[15]建議，為防止不直接匯入湖庫的河流中植物過度生長，理想的河流總磷濃度標(biāo)準(zhǔn)值(基準(zhǔn)值)為0.1 mg/L，而注入湖庫的河流水體則不得超過0.05 mg/L.后來美國有關(guān)機(jī)構(gòu)和研究建議河流總磷濃度的指導(dǎo)值為0.08 mg/L[16].對長江干流總磷的影響分析顯示：①總磷的主要成分是磷酸鹽，屬于非毒性鹽類物質(zhì)(水體中的磷某些情況下以黃磷和有機(jī)磷農(nóng)藥形式存在時是有毒的，作為單獨(dú)的污染物進(jìn)行監(jiān)測和評價，不屬于此處討論范圍)，現(xiàn)有濃度水平對水源地功能、人體健康均無不利的直接影響。 ②磷屬于主要營養(yǎng)因子，總磷濃度偏高的長江水在進(jìn)入緩流狀態(tài)時可能產(chǎn)生不利的生態(tài)效應(yīng)，如導(dǎo)致富營養(yǎng)化、引發(fā)水華等；另外，總磷偏高往往對底棲無脊椎動物的群落結(jié)構(gòu)具有不利影響，但具體影響仍有待研究。所以，總磷偏高的主要影響在于水生態(tài)方面，而對水生態(tài)的不利影響在某些情況下也會影響水質(zhì)安全，如水華引發(fā)水源地水質(zhì)下降、自來水廠暫停正常供水等。
 

　　由圖 2可見，長江干流氨氮濃度沿程上升，長江口氨氮濃度最高，長江上游尾段、長江中游上半段和長江下游氨氮濃度相對較高，金沙江以及宜賓以下長江上游上半段、中游下半段(洞庭湖和鄱陽湖之間)的氨氮濃度相對較低。長江下游氨氮濃度總體高于上游和中游，與長三角地區(qū)經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平較高以及氨氮來源主要以點(diǎn)源為主有關(guān)。
 

　　根據(jù)2016—2018年長江干流石油類監(jiān)測結(jié)果，石油類污染主要存在于上海江段，長江干流出現(xiàn)石油類污染的約100 km河長中上海江段約占80%.長江干流糞大腸菌超標(biāo)現(xiàn)象較為普遍，其超標(biāo)河長甚至高于總磷超標(biāo)河長。
 

　　2.1.2 污染物濃度歷年變化趨勢
 

　　2001—2005年，長江干流的主要污染物為總磷、氨氮、高錳酸鹽指數(shù)、重金屬鉛和汞、石油類等。以總磷、氨氮為重點(diǎn)對其歷年變化情況進(jìn)行分析。

　　圖 3為2003—2018年長江干流不同江段總磷濃度年際變化。由圖 3可見，2003—2012年總磷濃度呈上升趨勢，之后至2018年呈下降趨勢，以上游下降最大，由0.16 mg/L降至0.07 mg/L，下降約56%.各江段所含斷面總磷濃度變化趨勢分析表明：上游江段的攀枝花斷面總磷濃度在2003—2008年較低，2009年出現(xiàn)高值，之后大幅下降，由2009年的0.19 mg/L降至2018的0.02 mg/L，下降約89%；宜賓和朱沱斷面的總磷濃度在2012—2018年分別下降了64%和52%；三峽庫區(qū)江段的寸灘斷面、沱口斷面、太平溪斷面總磷濃度在2012—2018年分別下降了53%、56%、50%。

　　圖 4為2003—2018年長江干流不同江段氨氮濃度年際變化。由圖 4可見：武穴(位于中下游分界點(diǎn)湖口上游約70 km)至入?？诮蔚陌钡獫舛茸兎畲?，2003—2012年基本呈上升趨勢，之后至2018年顯著下降，由2012年的0.51 mg/L降至2018年的0.18 mg/L，下降約65%.對該江段所含各斷面濃度的變化分析表明，九江化工廠下游斷面氨氮降幅最大，由2012年的0.63 mg/L降至2018年的0.13 mg/L，下降約79%；大通、南京化工廠下游和鎮(zhèn)江青龍山斷面在2013—2018年下降分別為53%、78%、77%;徐六涇斷面氨氮濃度從2010年起總體呈下降趨勢，由2010年的0.41 mg/L降至2018年的0.22 mg/L，下降約為46%.上游和下游變幅遠(yuǎn)小于武穴至入?？诮危瑑H個別斷面變幅較大，如三峽庫區(qū)江段的重慶寸灘斷面2010—2018年總體呈下降趨勢，由2010年的0.16 mg/L降至2018年的0.06 mg/L，下降達(dá)63%. 2011年起，中游江段的沙市五七碼頭斷面氨氮濃度呈下降趨勢，由2011年的0.28 mg/L降至2018年的0.10 mg/L，下降約60%.上游攀枝花至江津段氨氮濃度從2013年起也呈明顯下降趨勢。
 

　　對其他參數(shù)歷年變化情況分析表明，2003—2005年經(jīng)常超標(biāo)的高錳酸鹽指數(shù)在2016—2018年已鮮見超標(biāo)。 2003—2005年鉛、鎘、汞出現(xiàn)超標(biāo)現(xiàn)象的斷面比例分別為67%、43%、33%，至2016—2018年基本未出現(xiàn)鉛、鎘、汞超標(biāo)現(xiàn)象，說明長江干流重金屬污染已明顯減輕。 2003—2005年出現(xiàn)石油類超標(biāo)的斷面比例為81%，而2016—2018年降至10%，說明石油類污染控制效果顯著。
 

　　2.2 徑流量和污染物通量時空變化特征
 

　　2.2.1 徑流量和輸沙量時空特征

　　圖 5、6分別為長江干流朱沱、宜昌、漢口37碼頭、大通斷面年徑流量和年輸沙量的空間分布特征及歷年變化趨勢。由圖 5可見，2001—2018年朱沱、宜昌、漢口37碼頭、大通斷面年徑流量均在一定幅度內(nèi)波動，無明顯上升或下降趨勢。各斷面水量豐、枯年的出現(xiàn)不完全一致，如2018年朱沱、宜昌斷面表現(xiàn)為豐水年，而漢口37碼頭、大通斷面表現(xiàn)為枯水年，主要原因是2018年洞庭湖、鄱陽湖來水偏少。對整個長江而言，豐水年為2002年、2010年、2012年、2016年，枯水年為2006年、2011年。 2001—2018年大通斷面年徑流量平均值為8 652×108 m3，比1950—2000年年徑流量平均值(9 051×108 m3)[19]低了4.4%.由圖 6可見，2001年后長江干流年輸沙量變幅較大，朱沱、宜昌、漢口37碼頭、大通斷面2018年年輸沙量比2001年分別下降了76.6%、87.9%、72.1%、69.9%，以宜昌斷面降幅最大，2001年宜昌斷面年輸沙量為2.99×108 t，2018年降至0.362×108 t，發(fā)生了數(shù)量級的變化。
 

　　2.2.2 污染物通量歷年變化趨勢
 

　　選取宜昌、漢口37碼頭、大通三個斷面，計算2001—2018年總磷和氨氮兩項典型污染物的年通量，并與年徑流量進(jìn)行變化趨勢對比，結(jié)果如圖 7所示。 表 1為2001—2018年宜昌、漢口37碼頭、大通斷面年徑流量和污染物年通量特征值。

　　由圖 7和表 1可見，總磷年通量、氨氮年通量的低值和高值出現(xiàn)的年份與年徑流量關(guān)系密切，2001—2018年中，宜昌斷面有11個年份、大通斷面有10個年份的年徑流量、總磷年通量、氨氮年通量同時出現(xiàn)明顯的高值或低值，漢口37碼頭斷面有9個年份的年徑流量、總磷年通量同時出現(xiàn)明顯的高值和低值。結(jié)果表明，水量對污染物年通量影響較大，但二者時空特征關(guān)系錯綜復(fù)雜，污染物通量既是水量的函數(shù)，又是污染物濃度的函數(shù)；同時水量又影響泥沙含量，影響進(jìn)入水體中的污染物量(尤其是面源)，影響污染物的吸附、擴(kuò)散、降解等環(huán)境行為，但這并不意味著無法通過年徑流量與污染物年通量的關(guān)系來辨析污染減排效果。比較某斷面在年徑流量相近年份間污染物通量的變化，即可推斷污染物減排效果，如宜昌斷面2001年與2004年徑流量接近，其2004年氨氮通量遠(yuǎn)小于2001年，且氨氮年通量在2001—2006年基本呈單邊下降趨勢，鑒于水溶性氨氮受泥沙含量影響很小，氨氮通量的下降應(yīng)主要?dú)w因于相應(yīng)區(qū)域氨氮減排的效果，漢口37碼頭斷面亦如此；大通斷面2012年與2016年的年徑流量接近，但2016年氨氮年通量遠(yuǎn)小于2012年，而且2012—2018年氨氮年通量基本呈單邊下降趨勢，氨氮通量的下降應(yīng)主要?dú)w因于相關(guān)水域氨氮減排效果，與武穴至入海口江段2012—2018年氨氮濃度呈顯著下降趨勢的結(jié)果(見圖 4)高度一致。
 

　　另外，2006年以來，上游末端宜昌斷面總磷年通量只是略高于氨氮年通量(如2018年總磷年通量比氨氮年通量高約10%)，而漢口37碼頭斷面總磷年通量遠(yuǎn)高于氨氮年通量(2018年總磷年通量比氨氮年通量高約150%)，至下游大通斷面氨氮年通量反而遠(yuǎn)超總磷年通量，說明宜昌至漢口段總磷的入河量較大，而漢口至大通段氨氮入河量較大。以上結(jié)果體現(xiàn)了不同區(qū)域間水環(huán)境形勢的差異性。
 

　　上述某斷面的總磷年通量不是純粹意義上通過該斷面的磷量，根據(jù)GB 3838—2002測定總磷時，水樣采集后(稱為原樣)先靜置30 min，取上層非沉降部分(稱為澄清樣)測定總磷濃度，靜置過程中大顆粒泥沙和吸附于其上的磷會發(fā)生沉降，因而澄清樣總磷值會低于原樣總磷值，尤其是在汛期泥沙含量較高時[20]，但這種情況不影響總磷通量年際變化趨勢。澄清樣總磷濃度和原樣總磷濃度之比隨懸浮物濃度呈規(guī)律性變化，二者存在一定的經(jīng)驗關(guān)系[20]，據(jù)此可將澄清樣總磷值換算(校正)為原樣總磷值。依據(jù)校正得到宜昌、漢口37碼頭、大通斷面2018年總磷年通量分別為6.33×104、8.96×104、9.37×104 t，均為各自未校正總磷年通量值的1.2倍。宜昌、漢口37碼頭、大通斷面2018年氨氮年通量分別為4.77×104、3.13×104、21.47×104 t。
 

　　2.2.3 污染物通量季節(jié)性變化特征
 

　　觀測近5年宜昌、漢口37碼頭、大通斷面總磷、氨氮月通量的季節(jié)性變化特征， 發(fā)現(xiàn)對同一個斷面同一種污染物而言，不同年份污染物通量的季節(jié)性變化特征基本相似。選取介于豐水年和枯水年之間的2017年作為典型年，給出兩種污染物在宜昌、漢口37碼頭、大通斷面各月的通量(見圖 8)。由圖 8可見：總磷月通量和月徑流量的變化趨勢高度一致，3個斷面的總磷月通量均隨水量的增大而增大，隨水量減小而減小。而氨氮月通量變化趨勢在不同斷面間差別較大，宜昌斷面氨氮月通量和月徑流量變化趨勢一致；大通斷面氨氮月通量在大多數(shù)月份與月徑流量變化趨勢一致，但在4月和6月不一致；漢口37碼頭斷面氨氮月通量與月徑流量的變化趨勢相關(guān)性較差，在月徑流量最大的7月，其氨氮月通量遠(yuǎn)低于月徑流量相對較小的1月和4月。 5—10月總磷月通量較高，約占全年通量的63%~74%，而氨氮年通量不同斷面年內(nèi)分布差別較大，宜昌和大通斷面5—10月的氨氮通量約占全年的70%，而漢口斷面僅占36%。

　　根據(jù)式(2)，年內(nèi)Q變化趨勢一定的情況下，W的年內(nèi)變化趨勢取決于C.而C的年內(nèi)變化趨勢可分3種情況：①C的變化趨勢與Q基本一致；②C波動較??；③C與Q的變化趨勢出現(xiàn)背離。在前兩種情況下，污染物月通量跟月徑流量變化趨勢一致；在第三種情況下，污染物月通量和月徑流量的年內(nèi)變化趨勢是否一致取決于C和Q的變化哪一方占主導(dǎo)地位。對總磷和氨氮濃度年內(nèi)變化趨勢分析發(fā)現(xiàn)，總磷濃度年內(nèi)變化符合第一種或第二種情況，所以總磷月通量年內(nèi)變化趨勢與月徑流量基本一致。而氨氮濃度年內(nèi)變化在不同斷面間差異較大，在宜昌斷面波動較??；在漢口37碼頭斷面波動較大，出現(xiàn)汛期未檢出情況；在大通斷面年內(nèi)波動較大。所以宜昌斷面氨氮月通量年內(nèi)變化趨勢與月徑流量基本一致，而漢口37碼頭斷面氨氮月通量與月徑流量的變化相關(guān)性較差，大通斷面氨氮月通量與月徑流量的變化趨勢更為復(fù)雜，在某些月份表現(xiàn)為一致，在另外一些月份表現(xiàn)為不一致，如7月月徑流量最大，但氨氮月通量最高值出現(xiàn)在6月。
 

　　從污染物性質(zhì)、賦存形態(tài)和來源等方面對以上現(xiàn)象進(jìn)行分析。地表水體中總磷主要成分是多種形態(tài)的磷酸鹽，有相當(dāng)一部分通過吸附作用以顆粒態(tài)存在，泥沙是磷的重要載體[21].將磷的來源分為兩部分，包括來自點(diǎn)源的量和來自面源的量。長江干流含沙量與流量呈顯著正相關(guān)[22]，汛期水量大，降雨徑流對陸面土壤顆粒的裹挾力大，導(dǎo)致長江含沙量增大；同時，吸附態(tài)磷通過徑流大量進(jìn)入水體，導(dǎo)致來自面源的量急劇增大，成為主導(dǎo)因素，而來自點(diǎn)源的量則相對穩(wěn)定，所以磷的匯入總量急劇增大，使單位時間內(nèi)的總磷通量增大。因此，汛期大量的磷隨泥沙顆粒通過地表徑流進(jìn)入水體，導(dǎo)致總磷月通量與月徑流量變化趨勢基本一致，這種推演過程與三峽水庫入庫河流中顆粒態(tài)磷占總磷約75%的結(jié)論[23]相符。長江上游江段流量、懸浮物/泥沙含量[22-24]、總磷[25-26]三者之間顯著正相關(guān)，也是上述原因所致。
 

　　長江水體中的氨氮與磷在以下兩個方面存在差異：①磷主要來自面源，而氨氮主要來自點(diǎn)源，且點(diǎn)源中生活源又大于工業(yè)源[3]；②氨氮基本上以溶解態(tài)存在，不受泥沙裹挾。宜昌斷面氨氮月通量和月徑流量變化趨勢基本一致(見圖 8)，是因為宜昌斷面氨氮濃度年內(nèi)季節(jié)間比較穩(wěn)定(2016—2018年各年份均如此)，而且年際之間氨氮濃度也較為穩(wěn)定，所以出現(xiàn)了氨氮月通量和徑流量變化趨勢基本一致的現(xiàn)象。而宜昌斷面氨氮穩(wěn)定的合理解釋是，來自于庫區(qū)上游和庫區(qū)的氨氮在三峽水庫這一大型“蓄水池”得到了比較充分的緩沖。
 

　　漢口37碼頭斷面氨氮月通量表現(xiàn)為6—11月較低，且與月徑流量變化趨勢不一致的現(xiàn)象，原因是6—11月氨氮濃度較低，相關(guān)區(qū)域氨氮匯入少，稀釋作用強(qiáng)。宜昌斷面氨氮年通量略小于總磷年通量，而在漢口37碼頭斷面氨氮年通量卻遠(yuǎn)小于總磷年通量，進(jìn)一步證明了這種推斷的合理性。在大通斷面，氨氮月通量與月徑流量的趨勢基本一致，合理的解釋是年內(nèi)氨氮濃度的波動小于水量的波動；另外，大通斷面氨氮年通量遠(yuǎn)大于總磷年通量，與漢口斷面相比出現(xiàn)了反轉(zhuǎn)，再結(jié)合圖 2中氨氮濃度沿程升高的現(xiàn)象，說明從漢口至入海口，進(jìn)入長江的氨氮增量超過總磷增量。
 

　　宜昌斷面為長江上游控制斷面，是反映長江干流金沙江梯級水庫、三峽水庫、葛洲壩水庫累積影響的第一個斷面。對該斷面2001—2002年、2017—2018年兩個時段總磷通量季節(jié)性變化特征和賦存形態(tài)進(jìn)行了對比(見圖 9)。由圖 9可見：兩個時段總磷通量均為汛期高于非汛期，但2017—2018年季節(jié)間變幅明顯小于2001—2002年，這與其上游水庫尤其是三峽水庫對流量和泥沙的調(diào)控及緩沖作用密切相關(guān)；另一個明顯特征是磷的輸移形態(tài)發(fā)生了較大變化，2001—2002年宜昌斷面通過顆粒態(tài)輸送的磷在磷輸送總量中占比為50%~87%，而在2017—2018年降為14%~35%，磷的輸移形態(tài)由以顆粒態(tài)輸送為主轉(zhuǎn)變?yōu)橐匀芙鈶B(tài)輸送為主。

　　3 討論
 

　　綜合觀測圖 3、4、7可以發(fā)現(xiàn)，對長江干流水質(zhì)而言，2011—2013年是一個重要轉(zhuǎn)折期，之后長江干流總磷濃度明顯下降，武穴至入?？诮伟钡獫舛却蠓陆怠?br /> 

　　影響河流水質(zhì)的主要因素有污染物入河量、水量、泥沙含量等，在污染負(fù)荷一定的情況下，水量越大則污染物濃度越低。在水量一定的情況下，污染物入河量越大，則污染物濃度越高；污染物入河量越小，則污染物濃度越低。泥沙含量則會顯著影響可吸附污染物的濃度，如總磷[27]、高錳酸鹽指數(shù)[28]、重金屬[13, 29]等。污染物入河量取決于水污染防治效果等因素，泥沙含量的變化則取決于水土保持效果、水庫攔沙作用等因素。
 

　　表 2為不同時期長江流域水污染防治[30]和水土保持相關(guān)情況[31-33]，以及長江干流具有攔沙作用的水電工程。 2001年后，長江干流典型斷面輸沙量(與含沙量、懸浮物含量均成正比)大幅下降，尤其是三峽大壩下游的宜昌斷面(見圖 5)，其原因有以下兩點(diǎn)：①水土保持作用(見表 2)。 2006—2015年長江流域治理水土流失面積是2006年之前累計治理面積的52%，是泥沙含量下降的重要原因，朱沱斷面在金沙江下游兩大梯級水庫建成之前輸沙量減少(見圖 6)，應(yīng)歸因于上游水土保持作用。 ②2003年三峽工程蓄水成庫[34-35]、2012年向家壩水電站蓄水成庫、2013年溪洛渡水電站蓄水成庫所產(chǎn)生的攔沙作用[36-37].從時間節(jié)點(diǎn)上看，宜昌斷面輸沙量降幅最大的2003年、2006年、2011年、2013年正好對應(yīng)三峽工程首次蓄水成庫(至135 m蓄水位)、156 m蓄水位實現(xiàn)、175 m設(shè)計目標(biāo)蓄水位實現(xiàn)、金沙江下游兩大梯級水庫形成，因此水庫修建是上游向下游輸送泥沙大幅下降的重要原因。匯入長江水體的泥沙減少，導(dǎo)致通過泥沙裹挾進(jìn)入水體的磷減少，使得長江干流總磷近年來呈減小趨勢。宜昌斷面磷的輸送由2001—2002年的以顆粒態(tài)為主轉(zhuǎn)變?yōu)?017—2018年的溶解態(tài)為主(見圖 9)也是由于宜昌江段泥沙含量大幅減小。當(dāng)然，不應(yīng)否認(rèn)水污染防治在總磷濃度減小中的作用。
 

　　與總磷不同，氨氮主要以溶解態(tài)存在，長江干流武穴至入?？诮伟钡獫舛?013年以來大幅下降(見圖 4)不應(yīng)歸因于泥沙含量的減小。大通斷面相近徑流量年份(2012年與2016年以及2013年與2018年)的氨氮年通量(見圖 7)和相應(yīng)江段污染物濃度(見圖 4)的大幅下降，說明武穴至入?？诮伟钡獫舛鹊南陆禋w因于水量變化也是不合理的，應(yīng)主要?dú)w因于水污染防治。高錳酸鹽指數(shù)與氨氮同屬耗氧有機(jī)物，地表水體中二者濃度密切相關(guān)，所以水污染防治是高錳酸鹽指數(shù)下降的原因之一；此外，高錳酸鹽指數(shù)與懸浮物中有機(jī)質(zhì)的含量有一定相關(guān)性(濃度測定的消解過程會使一部分有機(jī)質(zhì)發(fā)生消解)，泥沙含量的減少導(dǎo)致水樣中有機(jī)質(zhì)的減少，從而導(dǎo)致高錳酸鹽指數(shù)下降。石油類物質(zhì)主要存在于表層水體，受水量和泥沙的影響很小，其超標(biāo)率大幅下降的主要原因也與水污染防治有關(guān)，包括船舶航運(yùn)業(yè)對污染物排放的大力整治。所以，從水質(zhì)、水量、污染物濃度、污染物通量綜合分析，近年來水污染防治效果顯著。
 

　　從時間節(jié)點(diǎn)上來看，相比于“十五”“十一五”，國家“十二五”計劃實施期間是具有突破性的5年，水環(huán)境保護(hù)上升為國家戰(zhàn)略，在長江流域水污染治理方面，無論是投資規(guī)模、治污設(shè)施建設(shè)規(guī)模，還是制度建設(shè)、管理和技術(shù)水平都有跨越式進(jìn)展(見表 2)，而該研究所得出的水質(zhì)變化重要轉(zhuǎn)折期(2011—2013年)正處于“十二五”期間，這不是巧合，而是治理效果的顯現(xiàn)。武穴以下江段氨氮濃度在2003—2013年一直呈升高趨勢(見圖 4)，說明“十五”“十一五”期間長江下游氨氮污染未得到有效遏制，但宜昌斷面和漢口斷面在2001—2006年氨氮年通量大幅下降(見圖 7)，說明“十五”期間上游和中游氨氮減排取得了顯著成效。
 

　　該研究僅從物理化學(xué)指標(biāo)方面得出長江干流水質(zhì)明顯好轉(zhuǎn)的結(jié)論，但廣義的水質(zhì)不僅包括物理化學(xué)指標(biāo)，還包括水生生物指標(biāo)、棲息地指標(biāo)、病原體指標(biāo)等[38].實際上，長江生態(tài)惡化、環(huán)境風(fēng)險、污染排放等問題仍然突出，生態(tài)環(huán)境形勢依然嚴(yán)峻[39].長江經(jīng)濟(jì)帶石化、化工、醫(yī)藥、有色金屬采選冶煉、磷礦渣堆積、?；愤\(yùn)輸?shù)确矫嫒源嬖谥T多隱患，存在地震等自然災(zāi)害引發(fā)大型污水處理廠潰瀉的風(fēng)險，建議加強(qiáng)隱患治理和應(yīng)急預(yù)案研究。今后的治理方向應(yīng)側(cè)重基于大數(shù)據(jù)信息平臺的精細(xì)化管理和監(jiān)督，并強(qiáng)化責(zé)任機(jī)制。長江水環(huán)境保護(hù)任重道遠(yuǎn)，應(yīng)常抓不懈，只緊不松。
 

　　盡管從2013年起長江總磷濃度明顯下降，但仍處于偏高水平，是首要超標(biāo)污染物。鑒于總磷在河湖連通、引調(diào)水工程、水庫回水情況下進(jìn)入緩流狀態(tài)可能產(chǎn)生不利的生態(tài)效應(yīng)，以及對底棲生物群落結(jié)構(gòu)具有不利影響[40]，需要從流域水生態(tài)安全的角度認(rèn)識長江總磷偏高問題。建議實施流域性控磷措施，應(yīng)面源和點(diǎn)源共治。未來長江流域面源總磷的控制既是重點(diǎn)也是難點(diǎn)。與長江類似，作為美國第一大河的密西西比河，其總磷第一大來源也是面源[41-42]，總磷濃度偏高問題至今仍未解決。
 

　　關(guān)于長江干流糞大腸菌群超標(biāo)問題，從我國不習(xí)慣喝生水的角度看，糞大腸菌群超標(biāo)盡管不會影響飲用水水源地功能，但會影響水體的景觀娛樂功能(如游泳)，而且作為飲用水水源地的干流江段如果糞大腸菌濃度較高，勢必會增加自來水廠水處理過程中的投氯量，從而產(chǎn)生更多的消毒副產(chǎn)物(如三氯甲烷等)，這些副產(chǎn)物多具有潛在致癌性，可降低自來水出水品質(zhì)，從群眾對生活品質(zhì)和健康關(guān)注度越來越高的角度考慮，長江干流糞大腸菌群超標(biāo)仍屬問題之一。鑒于糞大腸菌群主要來源于生活污水和畜禽養(yǎng)殖廢水[43-44]，建議進(jìn)一步加大未納入水處理管網(wǎng)系統(tǒng)的生活污水的管控處理，加大畜禽養(yǎng)殖廢污水以及垃圾違規(guī)堆放等治理。
 

　　4 結(jié)論
 

　　a 宜賓以下長江干流總磷濃度高于金沙江；從上游至入?？?，氨氮濃度總體呈沿程上升趨勢；另外，長江干流存在糞大腸菌群污染。
 

　　b 2011—2013年是長江干流水質(zhì)重要轉(zhuǎn)折期，之后長江干流總磷濃度明顯下降，武穴至入?？诮伟钡獫舛却蠓陆怠?003—2018年，長江干流高錳酸鹽指數(shù)、重金屬和石油類污染均大幅減輕。
 

　　c 近18年來，長江水量未呈明顯增大或減小趨勢，但輸沙量大幅下降?？偭啄晖颗c年徑流量密切相關(guān)，5—10月總磷月通量較高。 2001—2006年宜昌斷面、漢口37碼頭斷面氨氮年通量大幅下降，2013—2018年，大通斷面氨氮年通量呈明顯下降趨勢。
 

　　d 總磷匯入量中游強(qiáng)于下游，氨氮匯入量下游強(qiáng)于中游。上游向下游磷的輸送由21世紀(jì)初以顆粒態(tài)為主轉(zhuǎn)變?yōu)?017—2018年以溶解態(tài)為主。
 

　　e 長江干流下游江段氨氮濃度和通量大幅下降以及長江整體石油類超標(biāo)率大幅下降主要?dú)w因于水污染防治；長江干流大部分江段總磷和高錳酸鹽指數(shù)的明顯下降主要?dú)w因于泥沙匯入量減少及水污染防治。
 

　　f 建議以兼顧面源和點(diǎn)源進(jìn)行流域性總磷控制；進(jìn)一步加大長江干流沿岸影響區(qū)未達(dá)標(biāo)生活污水、畜禽養(yǎng)殖廢水及垃圾違規(guī)堆放等治理，控制糞大腸菌群等病原體污染；加強(qiáng)潛在風(fēng)險評估和應(yīng)急預(yù)案研究。
 

　　作者：婁保鋒，卓海華，周正，吳云麗，王瑞琳
 

　　原標(biāo)題：近18年長江干流水質(zhì)和污染物通量變化趨勢分析